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Silizium steckt schon vor Reaktoreinsatz im Kernbrennstoff
Winzige TRISO-Brennstoffteilchen enthalten bereits vor ihrem Einsatz im Reaktor siliziumreiche Bereiche. Bisher wurde Silizium in bestrahlten Brennstoffkernen vor allem auf eine Wanderung aus der schützenden Außenhülle zurückgeführt. Die neue Analyse zeigt nun, dass zumindest ein Teil schon bei der Herstellung in den Kern gelangen könnte. Das verändert die Ausgangsbasis für Untersuchungen zur Haltbarkeit des Kernbrennstoffs.
London (Kanada). In manchen modernen Reaktorkonzepten wird Uran nicht in klassischen Brennstäben, sondern in winzigen, mehrfach umhüllten Partikeln eingesetzt. Dieser sogenannte TRISO-Brennstoff soll radioaktive Spaltprodukte auch bei hohen Temperaturen möglichst zuverlässig zurückhalten. Sein Inneres bildet ein Brennstoffkern aus Uran-Oxycarbid, umgeben von vier Schutzlagen aus kohlenstoffhaltigem Material und Siliziumcarbid.
Doch auch im Inneren solcher Brennstoffteilchen wurden bereits Siliziumspuren beobachtet. Frühere Untersuchungen an bestrahlten Partikeln führten diese Funde unter anderem darauf zurück, dass Silizium während des Reaktorbetriebs aus der Siliziumcarbid-Schicht nach innen wandert. Wie viel Silizium sich schon vor dem Einsatz im Brennstoffkern befindet, war dagegen bislang nicht ausreichend untersucht.
Forscher der Western University um Prof. Samantha Michelle Gateman haben deshalb unbestrahlte TRISO-Brennstoffteilchen chemisch untersucht. Sie wollten herausfinden, welche Bestandteile von Anfang an im Material vorliegen und welche erst durch den späteren Reaktorbetrieb entstehen könnten. Dafür standen ihnen sowohl noch unbeschichtete Brennstoffkerne als auch bereits vollständig umhüllte Partikel zur Verfügung.
Die Analysen zeigten in beiden Entwicklungsstadien kleine siliziumreiche Bereiche im Uran-Oxycarbid. Damit ist klar, dass solche Bestandteile nicht erst durch die Neutronenbestrahlung oder durch einen späteren Abbau der äußeren Siliziumcarbid-Schicht auftreten müssen. Der Fund liefert eine bislang fehlende Ausgangsbasis für die Interpretation von Veränderungen in gebrauchtem TRISO-Brennstoff.
„Wir haben festgestellt, dass das vorhandene Silizium keine Folge des anschließenden Beschichtungsprozesses ist. Es ist schon bei der Herstellung des Brennstoffkerns vorhanden“, erklärt Prof. Samantha Michelle Gateman.
Der entscheidende Vergleich betrifft dabei die noch nicht beschichteten Teilchen. In diesen konnte Silizium nicht aus einer Siliziumcarbid-Hülle eingewandert sein, weil diese zu diesem Zeitpunkt noch gar nicht aufgebracht war. Damit scheidet die Beschichtung zumindest als alleinige Erklärung für das Auftreten des Elements aus.
Eine mögliche Erklärung liegt in einem frühen Fertigungsschritt. Bei der sogenannten Sol-Gel-Herstellung entstehen kleine uranhaltige Kügelchen in einem heißen Bad aus Silikonöl. Danach wird das Material thermisch weiterbehandelt und erst später mit seinen Schutzlagen umgeben. Weil Silikonöl selbst Siliziumverbindungen enthält, könnte es während der Herstellung zur beobachteten Zusammensetzung beitragen.
Der Nachweis siliziumreicher Bereiche im unbeschichteten Kern stützt diese Vermutung, beweist den konkreten Eintragsweg aber noch nicht. Die Forscher haben damit einen möglichen Ursprung eingegrenzt, ohne ausschließen zu können, dass unterschiedliche Produktionsverfahren weitere Quellen oder andere Konzentrationen mit sich bringen.
Die Entdeckung bedeutet nicht automatisch, dass TRISO-Brennstoff weniger sicher ist als bisher angenommen. Ob siliziumreiche Phasen die Eigenschaften der Brennstoffteilchen tatsächlich verändern, wurde in der neuen Untersuchung nicht nachgewiesen. Aus früheren Arbeiten gibt es lediglich Hinweise, dass solche Bereiche in bestrahlten Partikeln mit der Bildung und dem Druck von Gasen zusammenhängen könnten.