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Spiegelbildliche Kristalle kehren lichtgetriebenen Photostrom gezielt um
Spiegelbildliche Kristalle, entgegengesetzter Strom: In zweidimensionalen Hybridperowskiten lässt sich die Richtung eines durch zirkular polarisiertes Licht erzeugten Photostroms über die innere Polarität des Kristalls steuern. Eine neue Messgeometrie trennt dabei klar den Beitrag des Kristallinneren von störenden Oberflächeneffekten und eröffnet Wege zu lichtgesteuerten Spinbauelementen.
Tokyo (Japan). Elektronen tragen nicht nur elektrische Ladung, sondern auch einen quantenmechanischen Spin. In der Spintronik soll diese Eigenschaft zusätzlich zur Ladung genutzt werden, um Informationen zu erzeugen und zu verarbeiten. Besonders interessant sind Materialien, in denen Licht ohne angelegte Spannung einen spinabhängigen Strom anstoßen kann.
Ein Kandidat dafür ist der zirkulare photogalvanische Effekt, kurz CPGE. Dabei hängt ein Photostrom davon ab, ob das elektrische Feld des eingestrahlten Lichts rechts- oder linksherum rotiert. In nicht-zentrosymmetrischen Festkörpern kann der Effekt mit einer spinabhängigen elektronischen Bandstruktur gekoppelt sein. Bisher war jedoch oft unklar, ob gemessene Signale aus dem Kristallinneren oder nur von der Oberfläche stammen.
Forscher des Institute of Science Tokyo (Science Tokyo) um Po-Jung Huang haben nun zweidimensionale organisch-anorganische Hybridperowskite untersucht, deren Bleiiodid-Schichten sich mit Schichten organischer PTEA-Kationen abwechseln. Die Dipole dieser Moleküle ordnen sich im Kristall so an, dass eine makroskopische elektrische Polarität entsteht. Zugleich sorgt das schwere Blei für eine starke Spin-Bahn-Kopplung, die Elektronenbewegung und Spin miteinander verknüpfen kann.
Für ihre Messungen bestrahlten die Wissenschaftler die Kristalle ohne äußere Spannung mit einem 405-Nanometer-Laser. Die Eindringtiefe des Lichts lag laut Studie bei rund 17 Nanometern, sodass die lichtaktive Zone nur einige zehn Nanometer unter die Oberfläche reichte. Entscheidend war die senkrechte Einstrahlung auf die Kristalloberfläche, denn die Symmetrie dieser Geometrie unterdrückt Oberflächenbeiträge, während ein CPGE aus der Polarität des Kristallinneren messbar bleibt.
Tatsächlich erschien bei einer Strommessung senkrecht zur Kristallpolarität ein von der Händigkeit des Lichts abhängiger Photostrom. Drehte das Team die Elektroden um 90 Grad und maß parallel zur Polarität, verschwand dieser Anteil. Bei schrägem Lichteinfall unter 45 Grad tauchten dagegen in beiden Messrichtungen helizitätsabhängige Ströme auf. Dieses Muster entspricht den Symmetrievorhersagen für einen CPGE aus dem Kristallinneren.
„Der CPGE steht in engem Zusammenhang mit spinpolarisierten elektronischen Zuständen und hat als Weg zur Erzeugung spinpolarisierter Photoströme durch Licht Aufmerksamkeit erregt. Bei herkömmlichen CPGE-Messungen vermischen sich jedoch häufig Signale von Kristalloberflächen und Grenzflächen mit Beiträgen aus dem Kristallinneren, sodass es schwierig ist, den mikroskopischen Ursprung des beobachteten Photostroms zu bestimmen“, erklärt Prof. Kouji Taniguchi vom Institute of Science Tokyo (Science Tokyo).
Den Zusammenhang mit der inneren Polarität prüfte das Team anschließend an zwei spiegelbildlichen Kristallvarianten. Dazu nutzten die Forscher rechts- beziehungsweise linkshändige PTEA-Moleküle. Diese Enantiomere erzeugen Kristalle mit entgegengesetzter Polaritätsrichtung. Entsprechend wechselte auch das Vorzeichen des CPGE-Photostroms zwischen beiden Kristallen.
Weitere Kontrollen sprechen gegen eine bloße Folge der molekularen Chiralität. Parallel zur Polarität war das helizitätsabhängige Signal bei den spiegelbildlichen Kristallen mehr als eine Größenordnung schwächer als in der senkrechten Messrichtung. In zusätzlich untersuchten chiralen, aber nicht polaren Vergleichskristallen fand das Team unter derselben Messgeometrie gar keinen CPGE. Damit wird die Polarität des Kristallinneren zum entscheidenden Faktor für die gemessene Stromrichtung.
Hinter dem Effekt steckt die sogenannte Spin-Imp