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3D-Röntgenverfahren misst Oxiddichte an Kernbrennstäben aus Atomreaktoren
Die Hüllrohre von Brennstäben sind im Kernreaktor Hitze, Kühlwasser und Strahlung ausgesetzt. Eine neue dreidimensionale Röntgenanalyse zeigt nun, dass die Oxidschicht einer tatsächlich eingesetzten Hülle nahezu dieselbe mittlere Dichte besitzt wie eine künstlich oxidierte Vergleichsprobe. Das spricht für die Aussagekraft von Materialtests im Labor, lässt aber noch keine Verallgemeinerung auf alle Brennstäbe zu.
Villigen (Schweiz). Die Metallhüllen von Brennstäben verhindern, dass radioaktive Spaltprodukte unmittelbar ins Kühlwasser eines Kernreaktors gelangen. Doch im Betrieb reagiert das zirkoniumhaltige Metall mit Wasser und bildet eine Oxidschicht, deren Poren und Risse die weitere Korrosion beeinflussen können. Wie sich diese Schicht unter realen Reaktorbedingungen verändert, ließ sich bislang nur schwer in drei Dimensionen auf kleinster Skala messen.
Deshalb werden Hüllrohrlegierungen auch in Laborversuchen künstlich oxidiert, beispielsweise bei hohen Temperaturen in Wasserdampf. Ob sich dabei dieselben Materialeigenschaften einstellen wie im Reaktor, ist für die Bewertung solcher Tests entscheidend.
Forscher des Paul Scherrer Instituts (PSI) um Okan Yetik haben nun die Oxidschichten einer bestrahlten Hüllrohrprobe und einer unbestrahlten Laborprobe mit einer hochauflösenden Röntgenmethode verglichen. Dabei bestimmten sie sowohl die räumliche Dichteverteilung als auch größere Poren und Risse.
Für die Untersuchung entnahm das Team im abgeschirmten Hotlabor des PSI Material aus einem Hüllrohr, das fünf Betriebszyklen in einem Schweizer Druckwasserreaktor verbracht hatte. Aus der bei der Korrosion entstandenen Zirkoniumoxidschicht formten die Forscher mit einem fokussierten Ionenstrahl einen winzigen Zylinder. Diese Präparation verringerte die Strahlenbelastung beim anschließenden Messen.
„Am Ende hatte unsere winzige Zirkoniumoxidsäule nur noch einen Durchmesser von 20 Mikrometern; das ist mit dem blossen Auge kaum mehr sichtbar. Ein menschliches Haar ist drei- bis viermal so dick“, erklärt Okan Yetik.
Die kleine Probe ließ sich an der Synchrotron Lichtquelle Schweiz (SLS) untersuchen, ohne dass dafür eine speziell abgeschirmte Messzelle nötig war. Als Vergleich diente eine Oxidschicht derselben Hüllrohrlegierung Zircaloy-4, die im Labor unter kontrollierten Bedingungen bei 500 Grad Celsius in Wasserdampf gewachsen war.
Bei der ptychografischen Röntgen-Computertomografie (PXCT) wird das Material aus vielen Richtungen abgetastet. Aus den Messungen errechnen die Forscher dreidimensionale Karten der Elektronendichte, aus denen sie auf die Massendichte schließen können. Die räumliche Auflösung betrug rund 80 Nanometer, also achtzig Millionstel Millimeter.
„Damit konnten wir sogar Poren erkennen, die nur achtzig Nanometer klein waren“, sagt Dr. Andreas Menzel vom PSI.
Das wichtigste Resultat ist die nahezu gleiche mittlere Massendichte beider Oxidschichten. Sie lag beim Reaktormaterial bei 5,11 Gramm pro Kubikzentimeter, bei der künstlich oxidierten Probe bei 5,10 Gramm pro Kubikzentimeter. Auch der Anteil der mit dem Verfahren erfassbaren Poren war mit 13,7 beziehungsweise 12,9 Prozent ähnlich.